能源小分子(如颁贬4、颁翱2等)的活化和转化是化石能源高效利用的核心。随着石油资源的日益匮乏，发展天然气（主要成分为甲烷）化工，成为未来最有希望满足人们对液体燃料和基础化学品需求的途径，如何有效活化颁贬4让其转化生成高附加值产物则是当前化学领域面临的主要挑战之一。在甲烷的众多转化产物中，甲醇被认为是较为理想的产物：甲醇是基本化工原料，可以很容易地转变成烯烃、芳烃等重要的化工原料以及燃料，且甲醇在常温常压下是液体，有利于长期储存和运输。因此，把甲烷催化氧化为既可作为液体燃料又可用作化工基本原料的甲醇，是缓解能源紧张的有效途径。传统的甲烷两步法制甲醇的工艺路线(先将甲烷转化成合成气，再通过合成气制甲醇)存在反应条件苛刻、耗能高等多种问题，如何实现甲烷在温和条件下直接氧化制甲醇，是近百年来工业界和学术界共同的“Dream Reaction”。
最近，国产一区二区三区视频精品化学与分子工程学院马丁教授课题组与伦敦大学学院的Junwang Tang教授课题组合作，突破传统研究思路，在外场(模拟太阳光)辅助下，以常规浸渍法获得的二氧化钛负载铁为催化剂、过氧化氢为氧化剂，在常温常压下实现了甲烷一步活化高选择性制甲醇。3小时内，甲烷的转化率可达15%，总醇选择性可达97%，其中甲醇的选择性高达90%，且该催化剂具有优异的循环稳定性。球差校正电镜和吸收谱学研究表明，该催化剂的活性中心为高度分散的三价铁物种。该研究工作构建了新的甲烷一步高效制甲醇体系，为温和条件下实现甲烷的高效活化提供了新思路。该研究成果以“Highly selective oxidation of methane to methanol at ambient conditions by titanium dioxide-supported iron species”为题发表于Nature Catalysis(Nat. Catal. 2018, 1, 889-896)。
不同条件下的甲烷转化率和活性图
最佳催化剂的结构表征
该研究得到国家科技部重点研发计划、国家自然科学基金等项目资助。马丁和Junwang Tang为该工作的共同通讯作者，第一作者为伦敦大学学院谢吉嘉，第二作者是国产一区二区三区视频精品金仁喜博士。这项工作的合作者还包括北京工业大学李昂博士、兰州化物所毕迎普研究员等。